本发明公开了一种超硬质多层纳米复合涂层制备方法,包括以下步骤:1)对基材进行镜面抛光和超声清洗;2)运用氩离子刻蚀清洗基材表面;3)沉积过渡Cr层;4)沉积CrN层;5)沉积CrTiSiN层。所述步骤1)对基材进行镜面抛光和超声清洗,具体为,基材在金相抛光机上进行镜面抛光,先用w20金刚石粉配合粗抛帆布进行粗抛,然后用w2.5金刚石粉配合精抛绒布进行精抛,基材精抛清洗干净后,在酒精溶液中进行超声清洗20~30分钟。处于较低的Si含量范围,更容易获得超硬硬度值;将涂层与Al-2O-3球进行摩擦实验,显示具有较低的磨损率,减少能量的损耗;进行纳米压痕,未出现缺陷,具有良好的韧性。