一种FeSiAl基有机-无机双层核壳结构的制备方法,属于新材料、微波隐身技术领域。包括:1)将FeSiAl粉料、无水乙醇和去离子水均匀混合,水浴加热,加入氨水调控其pH至9~10;2)加入正硅酸乙酯,搅拌,得到的混合液采用去离子水和无水乙醇交替洗涤,磁性分离,烘干;3)上步得到的样品分散在羟基丙烯酸树脂和乙酸丁酯的混合溶剂中,水浴加热;4)加入固化剂,搅拌,得到的混合液采用无水乙醇洗涤,磁性分离,烘干。本发明得到的FeSiAl复合材料,具有较好的包覆效果,制备方法简单易行,原位聚合的无机/有机双层结构使所得复合材料具备更好的耐腐蚀能力、电磁阻抗匹配特性以及较大的衰减常数。